No, no es apropiado. Al marcar el correo como correo no deseado, dejan claro que no quieren saber de usted. Molestarlos va a salir como algo desesperado en el mejor de los casos, y el hostigamiento en el peor. Personalmente estaría realmente enojado con cualquiera que me haya hecho esto.
En cuanto a la razón por la que decidieron optar por no participar, no importa. Tal vez recibieron más correos de los que esperaban, o los contenidos no eran lo que esperaban, o perdieron interés, o tuvieron un mal día, o optaron por error.